Pore connectivity influences mass transport in natural rocks; Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies

Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*

Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.jhydrol.2023.129172

Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10 to 10 m/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.

Analytical study on removal mechanisms of cesium aerosol from a noble gas bubble rising through liquid sodium pool, 2; Effects of particle size distribution and agglomeration in aerosols

宮原 信哉*; 河口 宗道; 清野 裕; 厚見 拓大*; 宇埜 正美*

Proceedings of 28th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 28) (Internet), 6 Pages, 2021/08

https://doi.org/10.1115/ICONE28-63286

ナトリウム冷却高速炉の燃料ピン破損の仮想事故において、核分裂生成物であるセシウムは、破損燃料ピンからキセノンやクリプトンなどの希ガスとともに、ヨウ化セシウムや酸化セシウムなどのエアロゾルとして放出される。気泡としてナトリウム冷却材に放出されたキセノンやクリプトンは、プール表面に上昇するまでの間にナトリウムプールによるセシウムエアロゾルの除去に影響を与える。本研究では、ナトリウムプール中を上昇する希ガス気泡からの慣性沈着・沈降・拡散によるセシウムエアロゾル除去挙動を、エアロゾルの粒径分布や凝集の影響を考慮したエアロゾル吸収・気泡の膨張・変形を扱うコンピュータプログラムで解析した。本解析では、気泡内の初期気泡径、ナトリウムプールの深さと温度、エアロゾルの粒子径と密度、気泡内の初期エアロゾル濃度をパラメータとして変更し、これらのパラメータがセシウムエアロゾルの除染係数(DF)に及ぼす感度を、エアロゾルの粒度分布と凝集の影響を考慮しなかった先行研究の結果と比較した。その結果、凝集したエアロゾルの慣性沈着のため、初期気泡径、エアロゾルの粒径、及びその密度の感度がDFに対して重要であることが分かった。これらの解析結果を検証するため、セシウムエアロゾルの模擬粒子を用いて、室温における水プールと空気気泡の体系で模擬実験を行った。この実験結果は同じ条件で計算した解析結果と比較して検討した。

放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*

JAEA-Review 2020-033, 84 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-033.pdf:4.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東京電力福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学,分析化学,エアロゾル科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとしている。

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 1; Insights from sediment properties and radiocesium distributions

舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.138098

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。

銀媒体電解酸化法によるMOX溶解シミュレーションコードの開発(受託研究)

木田 孝; 梅田 幹; 杉川 進

JAERI-Data/Code 2003-001, 29 Pages, 2003/03

JAERI-Data-Code-2003-001.pdf:6.34MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、臨界実験で使用する硝酸プルトニウム溶液を調製するために、銀媒体電解酸化法によるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の溶解を計画している。この溶解運転の支援のために、MOX溶解シミュレーションコードの開発を行なった。本報は、開発したシミュレーションコードの概要、実験データとの比較及び溶解速度に及ぼすMOX粉末溶解パラメータについてまとめたものである。本コードは、AgによるPuO粉末溶解に対するZundelevichのモデルに基づいて作成し、Agの収支式に亜硝酸による影響を加えるとともに、MOX粉末の表面積は粒径分布により算出する方式を採用した。また、コードの妥当性を確認するために、実験データとの比較を行なった。この結果、本コードにおいて溶解速度定数等のパラメータに適切な値を用いることで、溶解挙動を良く模擬できることを確認した。また、溶解速度に及ぼす影響が最も大きいパラメータは、MOX粉末粒径であることが判明した。

原子炉解体とエアロゾル

池沢 芳夫

エアロゾル研究, 5(3), p.212 - 216, 1990/00

http://ci.nii.ac.jp/naid/80005441940

原子炉解体では、発生する放射性エアロゾルの吸入による被爆を防止するために、切断作業にともなって発生する放射性物質の空気中への飛散率、飛散粒子の粒度分布、汚染防止囲いからの漏洩率などのパラメータの値を知る必要があり、これらのデータに基づいて、適切な呼吸保護具や汚染防止囲いを選択する必要がある。本報では、エアロゾルに関して、その発生からみた原子炉解体作業の特徴、測定評価法、吸入による被爆評価に必要な、空気中への飛散率、粒度分布などについて、JPDRの解体経験をふまえて述べたものである。

反応度事故条件下における高発熱量負荷時の機械的エネルギーと燃料の微粒子化

鶴田 隆治; 斎藤 伸三; 落合 政昭

JAERI-M 84-235, 44 Pages, 1985/01

JAERI-M-84-235.pdf:1.67MB

燃料微粒子化は溶解燃料-冷却材相互作用の素過程を構成する重要な課題であり、その解明は未だ十分ではない。そのため、反応度事故を模擬したNSRR実験によってUO燃料を微粒子化し、粒度分布を求め、かつ、燃料微粒子化の機構を検討した。すなわち、粒度分布は対数表示のRosin-Rammler分布側によって良く記述できること、また、機械的エネルギーへの転換率は粒子の全体積と全表面積の比として定義した体面積平均径に反比例し、微粒子化の程度を示す代表寸法として適当であることを示した。さらに、燃料微粒子化機構に対するWeber型流体力学的不安定モデルによって実験結果を説明できることを明らかにした。このモデルによれば燃料は球形粒子になる筈である。実験では多くの球形粒子が観察されたが、その大部分は中空で破裂口を有しており、固化過程において球形粒子の内圧破裂が生じているものと思われる。

On the particle size distribution of hydrolyzed plutonium(IV) polymer

市川 富士夫; 佐藤 忠

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 84(2), p.269 - 275, 1984/00

https://doi.org/10.1007/BF02036966

4価プルトニウムの加水分解重合体コロイドの粒度分布を超遠心法により測定した。毎分回転数5000~65000で1~25時間遠心による沈降率を遠沈管内壁への吸着率で補正して相対的粒度分布を求めた。生成直後には直径1m程度の微細粒子が全体の半分を占めるが、1年後には粒径の大きな方へ分布が移行し、数10mのものが優位を占めることがわかった。

Penetration of high efficiency air filters for submicron DOP aerosol using a laser particle spectrometer

狐塚 正夫*; 三上 壮介*; 池沢 芳夫

Proc.5th Int.Symp.on Contamination Control, p.23 - 26, 1980/00

原子力施設などの排気系に設置されているHEPAフィルタのような高効率エアフィルタの捕集性能について、DOP粒子(0.1~1m)をレーザー粒子計数装置で測定することにより調べた。その結果、エアフィルタの捕集効率は全粒子径範囲で0.3mDOP粒子による設計値よりも高く、その最小効率は0.3m周辺では認められず、0.1m以下の粒子径において存在することなどがわかった。

Emulsifier-free emulsion polymerization of tetrafluoroethylene by radiation, 2; Effects of reaction conditions on polymer particle size and number

諏訪 武; 渡辺 光崇; 瀬口 忠男; 岡本 次郎; 町 末男

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 17(1), p.111 - 127, 1979/00

PTFEラテックスの粒子径、粒子数および粒子径分布を電子顕微鏡と自動粒径分布測定機(遠心法)を用いて測定し、反応条件との関係を明らかにした。電子顕微鏡写真から、PTFEは反応開始後5分ですでに粒子形成していることが認められた。粒子数(np)はポリマー鎖と水あるいはモノマーの放射線分解によって生成したイオン種との相対的濃度によって決定される。すなわち,初期のモノマー仕込み圧力と線量率との比によって決定される。粒子数の反応時間依存性は3つの場合がある。Case I, dn/dt=0、Case II,dn/dt0、Case III, dnp/dt0に分類される。重合反応の場は、反応初期を除けは、Case IとIIでは、水相に分散したポリマー粒子表面が主であり、Case IIIでは重合中、継続的に粒子が生成していることから、主に水相であると考えられる。